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超配位碳體系研究獲進展

來源:JPCL       更新時間:2012-9-5 20:10:44
 
  近日,中科院上海應用物理研究所研究員高嶷及其合作者在國際學術期刊《物理化學快報》上報道了目前理論上發現的最大配位且穩定的碳分子體系。之后,英國皇家化學會在其新聞期刊《化學世界》的網站主頁封面故事中對該成果進行了介紹。   據了解,在傳統化學理論中,碳原子有4個價電子,總共可以形成4個共價鍵。早在1952年,CH5+的成功分離就使超配位碳概念成為物理有機化學中最重要也是最具挑戰性的研究課題之一。   半個多世紀以來,實驗和理論化學家們都在努力尋找最大配位數的碳分子體系,從而拓展對碳乃至化學鍵的根本性認識。迄今為止,實驗合成的超配位碳分子體系碳原子的最大配位數是6。雖然一些六配位、七配位乃至八配位的碳分子體系在理論上都被預測過,但它們都有能量更低的對應異構體,也就是說它們不是最穩定分子。理論上所說的最穩定分子,意味著該分子比其異構體的能量更低、具有大的能帶間隙、不帶電荷或者帶有少量電荷,結構上通常具有高對稱性。   高嶷與美國內布拉斯加大學林肯分校教授曾曉成等合作,系統研究了第一行的副族元素以及大部分主族元素形成高配位碳體系的可能性。他們發現,只有鈦原子能夠和碳形成七配位的超配位碳分子體系[CTi72+],而這是目前為止理論上發現的最大配位且穩定的碳分子體系。   通過計算模擬進行蒙特卡洛的全局能量搜索,研究人員發現,該體系比其異構體能量更低,且該體系為D5h對稱性,有較大的能帶間隙。該體系的30個價電子的雙金字塔結構也與Wade規則非常吻合,從而進一步證明了該體系的穩定性。由于該體系是一個二價陽離子,理論計算證明了它可以通過配位2個陰離子形成非常穩定的中性體系并在室溫下穩定存在。同時,研究人員還進一步從理論上探討了利用該超配位碳設計一維納米線的可能性。   有關專家認為,該研究一方面豐富了配位化學和化學鍵的基本概念,為理論尋找和實驗合成更多超配位碳化合物提供了新思路;另一方面,該體系作為一種新型的肽合金化合物,也在航空航天、軍事、汽車、醫用材料等眾多領域具有潛在的應用價值。(來源:中國科學報 黃辛 蔡雨)  

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